Опытное применение умного делания, требующее уединения и безмолвия, получило название исихазма (от греч. покой, молчание), а сами практикующие его стали называться исихастами.
Из-за угрозы нападения турок вместе с братией святой Григорий перебрался в Солунь (Фессалоники), где тогда же был рукоположен в сан священника. Свои обязанности пресвитера святой Григорий сочетал с жизнью отшельника. В субботу и воскресенье пастырь выходил к народу — совершал Богослужение и произносил проповеди. Иногда святой Григорий посещал богословские собрания городской образованной молодежи. Он собрал небольшую общину монахов-отшельников и руководил ею в течение 5 лет. В 1331 году святой удалился на Афон и уединился в скиту святого Саввы, близ Лавры преподобного Афанасия. В 1333 году он был назначен игуменом Эсфигменского монастыря в северной части Святой Горы. В 1336 году святой вернулся в скит святого Саввы, где занялся богословскими трудами, которых не оставлял уже до конца жизни.